近日,我院在Advanced Energy Materials上发表题为“Ionic Tug-of-War” Effect Decoupling Li⁺-Coordination Enables High Ion Conductivity and Interface Stability for Solid-State Electrolytes的研究论文,学院青年教师王利媛为第一作者,学院高书燕教授与天津工业大学邓南平副教授为共同通讯作者,河南师范大学为第一署名单位。

针对聚环氧乙烷(PEO)基固态电解质中Li⁺与EO链过强配位导致离子电导率低、界面稳定性差的关键难题,该团队创新性地提出“离子拔河”策略,通过在三乙氧基-3-(2-咪唑啉-1-基)丙基硅烷(DI)功能化的 Li6.4La3Zr1.4Ta0.6O12(LLZTO)表面引入路易斯酸性 Mg2+位点,使其与EO链及双三氟甲磺酰亚胺(TFSI⁻)阴离子竞争配位,成功解耦Li⁺的强配位作用,弱化Li⁺强配位环境,同时诱导富含LiF/Li3N的稳定SEI层形成。实验表明,优化后的电解质在60 ℃下离子电导率达7.4×10⁻4 S·cm⁻1,Li⁺迁移数为0.63,Li||Li对称电池可稳定循环超5000小时,应用于LiFePO4||Li及高压LiNi0.83Co0.07Mn0.1O2||Li全电池时均展现出优异的倍率性能和长循环稳定性。
该成果实现了PEO基电解质中Li+配位环境从“被动强配位”向“主动竞争调控”的跨越,为开发高离子电导率、高界面稳定性的固态电解质提供了全新的设计思路。该研究得到中国博士后科学基金和河南省科技攻关计划等项目的资助。
论文链接:
https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/aenm.202505982
(材料科学与工程学院 王利媛)
