近日，河南师范大学环境学院环境地球化学与减污降碳团队郑循华研究员联合国内外科研团队，在国际期刊Global Change Biology发表题为 “Closing Knowledge Gaps on Global Budget of Nitrogen Oxides (NOx) by Quantifying Indirect Emissions From Anthropogenic Nitrogen”的研究论文。该研究聚焦长期以来全球氮氧化物（NOx）排放清单中一个重要但缺乏可靠量化方法的环节——人为氮通过大气排放、传输和沉降后引起的陆地生态系统间接NOx排放。研究整合全球多年田间同步观测数据，结合Meta分析、支持向量机（SVM）、SHAP可解释机器学习和空间模拟，首次构建了基于土壤NO/N2O排放比的间接NOx排放因子估算框架，并进一步量化了全球人为氮间接NOx排放及其空间分布。
引言
当前，人为活动产生的NOx直接排放已经能够通过排放清单、现场观测和过程模型等方法进行较为系统的核算。然而，人为氮排放至大气后，可经历化学转化和远距离传输，并通过干湿沉降重新进入农田、草地和森林等陆地生态系统。沉降进入土壤的活性氮又可通过硝化、反硝化及化学反硝化等过程重新生成并释放NOx，由此形成一条典型的“排放—沉降—土壤转化—再排放”间接路径。与直接排放相比，这部分间接NOx排放目前仍缺乏能够直接区分和准确量化的观测手段，相应排放因子也尚未建立，成为完善国家、区域乃至全球NOx排放清单的重要知识缺口。
针对这一问题，研究团队提出：由于土壤NO和N2O来源于相互关联的微生物及非生物氮转化过程，可以利用陆地生态系统背景状态下年度NO与N2O排放通量的氮质量比 RNO/N2O，并结合IPCC已有的大气氮沉降间接N2O排放因子EF4，建立人为氮间接NOx排放因子 EF4(NOx)的定量方法。
图文导读
1. 构建全球NO与N2O同步观测数据库
图1 全球陆地生态系统背景NO、N2O排放及其RNO/N2O分布
研究团队系统检索并筛选了全球已有田间观测研究，仅纳入同时开展全年NO和N2O背景排放测定、且具有零氮处理的田间试验数据，最终构建了由65篇研究、152个田间观测案例、覆盖13个国家组成的全球数据库。其中包括67个旱地农田案例、5个水稻田案例、26个草地案例和54个森林案例。全球152个观测案例中，NO和N2O年平均背景排放通量分别为 0.88 kg N· ha-1· yr-1和 0.94 kg N·ha-1·yr-1，但不同生态系统之间存在明显差异。森林生态系统NO排放最高，平均达到 1.81 kg N·ha-1·yr-1；其年度RNO/N2O平均值达到1.86，明显高于旱地农田的 0.43 和水稻田的 0.06，表明不同生态系统中NO与N2O产生和释放的相对优势存在显著差别。这些观测数据为进一步寻找控制NO/N2O排放分配关系的关键环境因素提供了基础。
2. 土壤水分是控制NO/N2O排放比例的首要因素
图2 生态系统类型及环境因素对年度RNO/N2O变化的相对贡献
为揭示RNO/N2O的主要驱动因素，研究采用SVM模型，并利用SHAP方法解释不同环境变量对模型结果的贡献。结果显示，土壤水分（WFPS）是影响RNO/N2O最重要的环境因子，其重要性明显高于其他变量；WFPS与C/N比共同解释了约一半的RNO/N2O变化。这一结果进一步说明，土壤氧气供应及由此控制的硝化—反硝化过程，是决定NO与N2O相对排放水平的核心机制。
3. 发现46% WFPS关键水分阈值
图3 土壤水分对年度RNO/N2O的非线性调控及46% WFPS阈值
本研究最重要的发现之一，是识别出了土壤水分调控NO/N2O排放比例的关键转折点：46% WFPS。不同于以往普遍认为RNO/N2O随土壤水分升高而单调下降的认识，研究发现二者实际上呈现明显的非单调、非线性关系：当土壤水分低于46% WFPS时，随着水分增加，RNO/N2O总体呈升高趋势，NO相对占优势；而当土壤水分超过46% WFPS后，RNO/N2O随水分增加而降低，土壤内部氧扩散受到限制，反硝化作用增强，N2O逐渐成为更占优势的气态氮产物。这一发现说明，如果全球排放模型忽视水分阈值及其引起的生物地球化学过程转换，就可能系统性低估部分区域的NO排放。
4. 土壤pH、有机碳和物理结构共同调节RNO/N2O
图4 主要环境因子对陆地生态系统RNO/N2O的影响
除WFPS外，研究还发现土壤pH、土壤有机碳（SOC）、容重及C/N比等因素均会显著影响NO与N2O之间的排放分配。酸性土壤（pH＜6.5）的RNO/N2O平均值为 1.46，明显高于非酸性土壤的 0.59；高SOC土壤的RNO/N2O平均值达到 1.44，也明显高于低SOC土壤的 0.50。这表明土壤酸化、有机碳供应以及通气条件均能够通过影响硝化、反硝化和化学反硝化过程，改变NO和N2O的相对产生比例。因此，对间接NOx排放进行空间化核算时，仅采用全球统一参数难以准确反映不同气候和土壤条件下的排放差异。
5. 首次建立全球人为氮间接NOx排放因子
图5 全球RNO/N2O、间接NOx排放因子及排放通量空间格局
研究进一步将46% WFPS水分阈值引入SVM空间预测模型，在全球0.25°网格尺度上模拟RNO/N2O，并将其与IPCC现有的大气氮沉降间接N2O排放因子EF4耦合，首次建立了人为氮大气沉降路径的间接NOx排放因子EF4(NOx)。结果表明，采用土壤水分分层后，全球EF4(NOx)中位数为 1.59%，95%置信区间为 0.45%–2.41%。气候条件对这一排放因子具有显著影响。湿润气候区EF4(NOx)达到 1.77%，明显高于干旱气候区的 0.89%。如果不考虑46% WFPS这一水分阈值，全球网格尺度RNO/N2O整体会被低估约28%，相应EF4(NOx)也会产生明显偏差。更重要的是，引入土壤水分分层后，EF4(NOx)估算的不确定性可降低约 60%，显著提高全球和区域间接NOx排放核算的可靠性。
6. 全球人为氮间接NOx排放约886 Gg N·yr-1
图6 2015年全球陆地生态系统人为氮间接NOx排放空间分布
在建立新的排放因子和空间预测框架后，研究进一步估算了2015年全球人为氮经大气沉降途径产生的间接NOx排放。结果显示，全球陆地生态系统间接NOx排放约为：886 Gg N·yr⁻¹其95%置信区间为 314–1639 Gg N·yr⁻¹。从人为氮来源看：施肥及管理土壤贡献约25%；畜牧业及粪肥管理贡献约26%；化石燃料燃烧、工业过程、生物质燃烧及其他人为活动贡献约49%。这意味着，全球人为氮间接NOx排放并非单纯的农业问题，能源、工业等非农业活动产生的活性氮同样是重要来源。从空间分布看，亚洲是全球最大的间接NOx排放区域，约占全球总量的 36.9%，其次为北美洲、南美洲和欧洲。东亚、南亚、南美洲以及西欧形成明显的排放热点。国家尺度上，中国、巴西和美国是排放量较高的国家。尤其值得注意的是，如果模型中不考虑土壤水分阈值，2015年全球间接NOx排放将被低估约 16%，且超过90%的主要国家均不同程度出现低估。
7. 间接排放并非“小量”，其规模与全球施肥土壤直接NO排放相当
研究还进行了一个非常重要的比较。此前研究估算全球施肥土壤直接NO排放约为 830 Gg N·yr⁻¹，而本研究得到的全球人为氮间接NOx排放为 886 Gg N·yr⁻¹。两者在数量级上非常接近。这一结果意味着，在完整评价人为活动对大气NOx负荷的贡献时，仅统计施肥、燃烧等源头的直接排放是不够的。人为活性氮进入大气后通过沉降返回陆地生态系统并再次转化为NOx的“二次释放”，同样构成不可忽略的全球氮循环过程。
结论与意义
本研究通过整合全球同步NO和N2O田间观测数据，首次建立了以年度背景RNO/N2O为桥梁，将土壤氮循环过程与IPCC已有间接N2O排放因子联系起来的全球人为氮间接NOx核算框架。研究发现：
土壤水分是决定NO与N2O相对排放比例的首要环境因素，并存在46% WFPS这一关键转折点。这一发现改变了以往将NO/N2O排放比例与土壤水分关系简单处理为单调变化的认识，为理解陆地生态系统氮气体排放的环境调控机制提供了新的视角。
研究首次给出了全球人为氮大气沉降途径的间接NOx排放因子：全球综合EF4(NOx)中位值为 1.59%，其中湿润和干旱气候区分别为 1.77%和0.89%。2015年全球人为氮产生的间接NOx排放约为 886 Gg N·yr⁻¹。若忽视土壤水分分层，全球排放量将被低估约16%，同时显著扩大估算不确定性。
局限与展望：目前全球全年NO和N2O同步观测样本仍较有限，尤其非洲和大洋洲资料不足；现有估算仍受到RNO/N2O、IPCC EF4以及大气氮沉降数据不确定性的共同影响。未来需要进一步开展不同气候、土壤和生态系统条件下的长期氮沉降控制试验、同位素示踪以及过程模型研究，以进一步约束间接NOx排放因子，并推动更加动态化、过程化的Tier 3核算方法发展。
总体而言，该成果为完善区域、国家和全球NOx排放清单提供了新的方法学基础，也为未来IPCC短寿命气候强迫物排放清单方法体系提供了可供参考的 Tier 1默认排放因子和Tier 2空间化核算框架。该研究将长期被忽视的人为氮“间接NOx排放”路径纳入全球氮氧化物收支视野，为更全面认识人为活性氮的环境效应、改进NOx排放清单、制定差异化氮污染控制策略，以及协同推进臭氧污染防治与气候变化应对提供了重要科学依据。
论文链接
Yan Wang, Yulong Yin, Cheng Gong, Niveta Jain, Marta Alfaro, Martial Bernoux, Julia Drewer, Changke Wang, Alberto Sanz-Cobena, Sylvia S. Nyawira, Zhenling Cui, Scott X. Chang, Guangxuan Yan, Wanli Lian, Weiwei Chen, Xunhua Zheng, Yanjiang Cai. Closing Knowledge Gaps on Global Budget of Nitrogen Oxides (NOx) by Quantifying Indirect Emissions From Anthropogenic Nitrogen. Global Change Biology, 2026, 32: e71048. DOI: https://doi.org/10.1111/gcb.71048
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撰稿人：闫广轩