近日，河南师范大学曹治国教授团队在环境领域知名期刊Environmental Science＆Technology上发表了题为“Machine Learning Attribution of Atmospheric Black Carbon in a Coastal City: Source Variability and the Sea−Land Breeze Recirculation Mechanism”的研究论文。该研究以典型沿海城市青岛为研究区域，基于2021年全年黑碳连续在线观测，综合利用Aethalometer源解析模型、后向轨迹及潜在源区分析、Random Forest机器学习和SHAP可解释性分析，系统解析BC及不同来源组分的时间变化、区域输送和气象调节机制。研究发现，青岛BC污染以化石燃料来源为绝对主导，但不同来源BC对气象条件表现出明显不同的响应特征。更重要的是，研究进一步揭示：海风并不总是简单地带来清洁空气和污染稀释。在特定风速和风向组合下，海陆风环流可能将此前输送至近海或沿海区域的化石燃料相关 BC 再次输送回城市，部分抵消风速增强带来的通风作用，从而形成沿海污染物的返输与再积累。这一发现深化了对沿海城市黑碳污染形成机制的认识。
图文摘要
引言
沿海城市是全球人口、工业和交通活动高度集中的区域。与典型内陆城市不同，沿海地区不仅受到机动车、工业和能源利用等陆源排放影响，还叠加了港口、近岸工业和海上航运活动。同时，陆地与海洋热力性质的巨大差异会形成具有明显昼夜转换特征的海陆风环流，使污染物在陆地与近海之间发生复杂输送。已有研究通常认为，海风具有较高风速，可以增强大气通风并降低污染物浓度。然而，海陆风并不是一个简单的单向输送过程。在特定天气条件下，夜间陆风可将城市污染物向近海输送，白天海风建立后，原先输出的污染气团又可能重新返回城市及沿海地区，从而产生污染物的返输和再积累。对于BC而言，这一问题尤其值得关注。一方面，不同燃烧源产生的BC对温度、边界层和风场的响应可能不同；另一方面，传统相关分析和轨迹模型难以充分揭示复杂的非线性气象作用。为此，本研究将源解析与可解释机器学习相结合，重点回答三个问题：青岛BC具有怎样的时间变化和来源结构？不同来源BC是否具有不同的气象响应？海陆风条件下风速和输送方向如何共同调节BC浓度？本研究也明确聚焦于不同BC来源对沿海气象环境的差异化响应，以及风速与输送方向如何共同调节海陆风条件下研究于青岛开展了全年连续BC在线观测。全年BC浓度整体呈现明显的冬高夏低特征。冬季较高浓度与冷季燃烧活动增强以及相对不利的边界层扩散条件共同有关，而夏季较高的风速和降水有利于污染物稀释和清除。冬季BC平均浓度达到2.51 μg m⁻³，而夏季仅为1.13 μg m⁻³。从日变化看，全年BC呈现明显的双峰结构：08:00–10:00出现约2.3 μg m⁻³ 的早高峰，22:00–00:00 出现约2.1 μg m⁻³的晚间高值，而下午约15:00降至1.45 μg m⁻³。早高峰与交通排放及晨间边界层发展有关，晚间则受到夜间稳定边界层及柴油货车活动恢复等因素共同影响。
图1.2021年青岛BC浓度及主要气象参数时间变化
通过Aethalometer模型结合BC/CO和BC/NO₂等诊断指标，研究对BC来源进行了定量解析。结果表明，BCff占全年BC的88.2%，而BCbb仅占11.8%，显示青岛作为典型工业、交通和港口城市，其黑碳污染具有显著的化石燃料来源特征。通过Random Forest-SHAP分析，发现BCff对风速变化表现出更加清晰的响应，随着风速增强，其SHAP 贡献总体降低，反映出水平通风和输送对化石燃料相关BC的重要作用。相比之下，BCbb对低温更加敏感，冷季低温与更高 BCbb水平密切相关。因此，沿海BC的气象调节具有明显的“源依赖性”——同一种天气条件对不同来源BC的影响并不完全相同。
图2. BCff与BCbb浓度及其来源贡献的时间变化。
图3.基于机器学习的不同来源BC气象归因
图4.不同季节和时间尺度下BCff、BCbb的气象调节特征。
后向轨迹分析进一步揭示了区域输送的重要作用。24 h后向轨迹共识别出4类主要输送路径，其中来自山东西部方向的Cluster 1占总轨迹的39.6%，对应BC浓度达到2.34 ± 1.73 μg m⁻³，表明山东半岛内部短距离输送对青岛BC具有重要影响。WPSCF/WCWT结果显示，潜在影响区域具有明显季节转换特征：全年尺度上，河南北部方向具有较高潜在影响；春季影响区向山东西部和黄海北部扩展，秋季向江苏北部转移，而冬季则涉及渤海湾及辽宁南部等区域。夏季黄海方向的影响更加突出，与盛行东南风条件下增强的海洋/沿海气团输送相吻合。尤其值得注意的是，夏季东南方向气团中BCff明显占主导，而BCbb很低，说明该方向主要反映化石燃料相关的海洋与沿海综合影响。这一信号可能同时包含航运、港区活动、沿岸工业排放以及被海陆风重新输送的城市污染气团，因此不能简单等同于单一船舶排放。
图5.青岛BC季节性WPSCF和WCWT潜在影响区域。
通过对比分析，结果表明海陆风日与非海陆风日差异并不明显。然而通过对风速、风向和一天中的不同环流阶段进行解析，在2.0–3.5 m s⁻¹的中等风速条件下，海陆风日的BC和BCff显著高于非海陆风日，表明这一风速区间最有利于海陆风相关的BC增强。随着风速继续增大，单独从风速的SHAP效应看，通风稀释作用越来越明显；因此，海陆风条件下出现的较高BC并不是“强风导致污染增加”，而是通风稀释与沿海输送/再循环相互竞争的结果。日变化提供了更直接的过程证据。在海陆风日，BC主要由BCff驱动并呈双峰结构。上午09:00，BC达到2.17 μg m⁻³，恰逢风向由约 240°陆风转为177°海风。随后11:00–14:00海风增强至4 m s⁻¹以上，但BCff并未像非海陆风日那样快速下降，而是维持在约2.0 μg m⁻³的平台。与此同时，污染高值方向也随环流发生变化：非海陆风条件下，BC和BCff高值主要集中在西南方向；而在海陆风条件下，高值区明显转向东南方向。结合风速—风向交互作用以及东南方向较高的BCff，这些相互独立的证据共同支持夜间陆风可将城市及沿海污染输送至近海区域，而白天海风建立后，部分富含化石燃料BC的气团可能再次向陆地返输，从而形成沿海环流控制下的再积累。
图6.海陆风与非海陆风条件下风向、风速及BC、BCff、BCbb的日变化和方向分布。
结论与意义
本研究基于青岛全年连续观测，将传统BC源解析、区域输送分析与可解释机器学习相结合，从“来源—气象—环流”三个层次揭示了沿海城市黑碳污染的复杂形成机制。研究首先确认青岛BC以化石燃料相关来源为主导，全年贡献达到 88.2%，而冬季BCbb相对贡献明显增加。进一步的机器学习归因表明，BCff更容易受到风场通风与输送影响，而BCbb与低温条件联系更加紧密。更重要的是，海陆风对BC的影响具有显著的风速和风向依赖性，其中2.0–3.5 m s⁻¹的中等风速区间表现出最明显的BC增强。日变化、污染高值方向迁移和风速–风向相互作用进一步表明，海陆风能够促进富含化石燃料BC的污染气团在海岸带发生返输和再积累。海陆风对BC的作用取决于风场状态，而不是单纯表现为污染增加或污染稀释。这些结果对于沿海城市大气污染精细化治理具有直接启示：一方面，应继续将化石燃料相关排放作为BC减排的首要目标，并加强冬季生物质燃烧相关排放控制；另一方面，应将海陆风、风速和输送方向纳入污染预警和排放管理体系。特别是在中等风速海陆风及向岸输送条件下，即使近地面风速有所增强，也不能简单判断污染将迅速消散，而需要警惕沿海污染气团返输带来再积累风险。
论文链接
Hao Yu, Xingyue Guo, Xinyu He, Mengyuan Luo, Dan Yao, Wenkang Gao, Guangxuan Yan, Pengtuan Hu, Xue Li, Menglin Liu, Xu Han, Zhiguo Cao; Machine Learning Attribution of Atmospheric Black Carbon in a Coastal City: Source Variability and the Sea–Land Breeze Recirculation Mechanism. Environ. Sci. Technol. 2026; https://doi.org/10.1021/acs.est.6c10060
备注: Permissions for reuse of all Figures have been obtained from the original publisher. Copyright 2026, American Chemical Society.