
近日,河南师范大学环境学院环境地球化学与减污降碳团队郑循华研究员联合中国科学院大气物理研究所、中国气象局国家气候中心等科研团队,在国际期刊Advances in Climate Change Research(简称ACCR)发表题为 “Inventorying national direct emissions of ammonia, nitrogen oxides and nitrous oxide from managed soils using process modelling-based Tier 3 methodology”的研究论文。该研究聚焦国家尺度农田含氮气体排放清单长期面临的一个关键问题:传统Tier 1和Tier 2排放因子方法通常基于固定或统计意义上的排放因子,难以反映施肥、降水、灌溉以及气候和土壤环境变化所驱动的强烈时空动态,更难以同步刻画环境与气候效应显著不同的三种含氮气体(NH3、NOx和N2O)的排放。针对这一问题,研究团队基于长期自主研发的水文—生物地球化学过程模型CNMM-DNDC,构建了可作为IPCC Tier 3方法学的国家尺度动态排放清单方法系统,并以3小时、亚千米时空分辨率,同步模拟提供了2015年中国大陆农田NH3、NOx和N2O直接排放动态清单编制案例,与此同时,进一步以同样空间分辨率提供了全中国农田施用化肥排放三种气体的直接排放因子。该论文与本团队近期在线发表的论文“Direct emission factors for inventorying NOx emissions from managed soils as part of the IPCC methodology framework”,被共同遴选为2027年ACCR第二期纸质版出版的封面文章。
引言
农田氮肥投入在保障粮食生产的同时,也会导致多种活性氮气体向大气释放。其中,NH3是形成二次无机气溶胶和颗粒物污染的重要前体物,NOx参与近地面臭氧形成,而N2O则是一种重要的长寿命温室气体,同时参与平流层臭氧消耗。因此,NH3、NOx和N2O分别连接着颗粒物污染、臭氧污染和气候变化问题,准确掌握三者的排放规模和时空动态,是推进农业领域减污降碳协同治理的重要基础。
目前国家和区域排放清单主要采用IPCC Tier 1或Tier 2框架,即利用全球默认或区域特异性的排放因子,将活动水平数据转化为排放量。这类方法便于应用,但其本质上仍属于相对静态的参数化核算,难以准确描述施肥、灌溉和降雨事件导致的“热点-热时刻”排放,更难以表征不同土壤、气候和农业管理条件下的非线性响应。相比之下,Tier 3强调利用过程模型描述排放形成机制,从而实现具有高时空分辨率的动态模拟。
然而,此前已有过程模型往往聚焦单一或少数含氮气体,国家尺度上同时对NH3、NOx和N2O开展高分辨率动态核算的Tier 3研究仍然十分有限。CNMM-DNDC能够耦合陆地生态系统水、碳、氮和磷循环过程,并模拟多种气态氮损失,为突破传统固定排放因子的限制、构建多气体同步动态排放清单提供了新的技术路径。
图文导读
1. 构建基于CNMM-DNDC的IPCC Tier 3动态清单方法
本研究首先构建了国家尺度CNMM-DNDC模拟框架(图1)。模型输入不仅包括气温、辐射、风速、湿度和降水等气象条件,还系统整合土壤性质、土地利用、种植制度、地形以及施肥、灌溉、播种、收获和秸秆管理等农业管理信息,并将各类数据统一到30角秒栅格空间尺度。与传统直接利用固定排放因子核算不同,本研究分别设置施用化肥与不施化肥两类情景。前者模拟得到农田总排放,后者模拟背景排放,用两者之差获得当年化肥施用导致的每种气体的直接排放。同时,通过蒙特卡罗方法量化输入数据和模型科学过程带来的不确定性。这样的设计使“化肥直接贡献”和农田本底排放能够在统一过程模型中被动态区分。这意味着Tier 3方法不再只是用“施多少肥×一个固定系数”计算排放,而是让排放结果随气候、土壤、作物、田间生产管理等要素的复杂变化而动态产生。

图1 基于CNMM-DNDC构建我国农田NH3、NOx和N2O动态直接排放清单的技术路线
2. 跨气候区田间观测验证了模型同步模拟三种含氮气体排放的结果可靠性
过程模型能否用于编制国家排放清单,一个核心前提是能否经受实际观测检验。本研究利用来自不同气候区的17个田间站点观测数据,开展严格验证,这些站点纬度跨度超过52°,从赤道附近的热带地区一直延伸至我国大兴安岭北坡的多年冻土地带,具有较广的气候和环境代表性。结果显示,CNMM-DNDC模拟NH3、NOx和N2O排放的归一化均方根误差分别为46%、23%和31%,Nash-Sutcliffe模拟效率系数分别达到0.73、0.97和0.95,尤其NOₓ和N₂O的观测值与模拟值均呈现很高的一致性。这表明,该模型能够在不同气候、土壤及农田管理条件下较为稳健地同步模拟三种含氮气体排放。该验证是CNMM-DNDC模型作为Tier 3清单方法的重要基础,因为只有把氮循环过程“算得对”,才有可能进一步把排放的空间位置、发生时间和环境驱动因素“看得清”,提供的气体排放模拟结果才“靠得住”。

图2 CNMM-DNDC对NH3、NOₓ和N2O排放的多站点观测验证
3. 提供了用CNMM-DNDC编制2015年全中国农田NH3、NOx和N2O直接排放清单实例
基于3小时、30角秒模拟结果(图3),本研究估算了2015年中国大陆农田NH₃、NOₓ和N₂O总排放量,分别为 4.80 ± 1.54、0.181 ± 0.049和0.234 ± 0.059 Tg N(1Tg = 1012g)。其中,由当年施用化肥引起的直接排放分别为 4.66 ± 1.49 Tg NH3-N,0.152 ± 0.041 Tg NOx-N, 0.188 ± 0.047 Tg N2O-N。值得关注的是,即使在当年不施化肥的情景下,农田仍发生了不可忽视的三种气态氮排放,其中NH3、NOx和N2O的背景排放分别约相当于其直接排放的4%、19%和25%。尤其是NOx和N2O,较高的背景排放贡献说明往年施用氮肥的残留、土壤氮库及其他氮输入可能对后续年份的气态氮排放产生较大影响。这也说明,在评价氮肥施用的环境效应时,只关注当季或当年施肥引起的当季或当年排放,可能并不足以充分了解氮素肥料通过气体排放途径产生的损失。

图3全中国大陆2015年农田施用化肥引起的NH3、NOx和N2O直接排放空间分布
4. 三种含氮气体具有显著不同的季节排放节律
过程模型的一个突出优势,是能够突破年度排放总量的限制,进一步解析排放发生的具体时间。本研究的模拟结果(图4)显示:NH3直接排放呈现明显的季节峰值,其中5月约占全年直接排放的30%,10月出现次峰,与我国主要复种区集中施肥时期高度对应;NOₓ排放同样主要集中于春末至夏季,并在秋季出现次级增强;N₂O则主要集中于5至8月,这一时期贡献约占全年直接N2O排放的84%,这一阶段正好是我国夏粮作物施肥和东亚季风气候导致我国夏天雨热同季发生的时段;冬季的三种含氮气体直接排放均处于较低水平。这些结果表明,农田含氮气体排放主要由施肥提供的氮底物与温度、水分等环境条件共同触发。传统清单算法采用静态排放因子能够估算每年总共排了多少,但CNMM-DNDC作为过程模型,能够进一步回答了什么时候在什么地方大量排放,以及为什么是这样发生排放。

图4 2015年我国农田NH3、NOx和N2O总排放、背景排放、直接排放及其月动态
5. 揭示NH3、NOx和N2O不同的空间排放热点
本模拟研究进一步显示,在全国农田排放三种气体具有明显不同的空间分布特征。NH₃直接排放在江苏、广东、山东等农业生产活动强度较大的地区较高;NOx和N2O的高排放区则更多出现在湖南、福建等暖湿亚热带地区,以及河南、山东等氮肥投入较高的华北平原地区。这种差异反映出不同气体的形成机制并不相同。NH3挥发受到施肥方式、温度和土壤化学条件等因素影响,而NO和N₂O更多与硝化、反硝化以及土壤水热条件相关。因此,即使面对相同的氮肥投入,不同地区、不同气候条件下最终形成的NH3、NOx和N2O排放组合也可能存在明显差异。这意味着,农业氮污染控制特别需要根据区域气候、土壤和耕作制度等实施差异化管理。

图5 各省农田2015年施用化肥直接排放NH3、NOx和N2O的平均通量及总量
6. 过程模型可直接生成具有空间差异的排放因子
排放因子是用排放因子法(即Tier 1和Tier 2方法)编制国家排放清单的最核心参数,但也是排放因子法的最大限制,因为源自有限田间观测的排放因子数据很难代表全国或全世界很复杂的气候、土壤和农业生产管理条件。本研究采用CNMM-DNDC直接计算各个高分辨率栅格中的三种含氮气体直接排放量,进而结合栅格的氮肥施用量,求得具有高空间分辨率的直接排放因子。以2015年为例,得到全中国农田所有栅格平均的化肥氮NH3、NOx和N2O直接排放因子分别为15.4%(95%置信去碱的不确定范围10.5%–20.3%,下同),0.50%(0.37%–0.64%)和0.62%(0.46%–0.77%)。基于过程模型模拟获得的各栅格的直接排放因子数据(图6)是气候、土壤和农业生产管理过程共同作用后的结果,而非人为预先赋予模型的固定参数。因此,CNMM-DNDC模拟提供排放因子数据的这种卓越性能,对于难以实施田间观测获取排放因子的国家、区域和复杂条件尤其至关重要。

图6 CNMM-DNDC模拟的我国农田NH3、NOx和N2O直接排放因子空间分布
结论与意义
本研究的核心贡献不仅在于用过程模型法重新估算了全国农田NH3、NOx和N2O排放,更重要的验证了一个自主研发的水文-生物地球化学过程模型同步模拟三种气体排放通量的可靠性,并提供了模型模拟同时生产三种气体高分辨率国家排放清单的成功实例,为IPCCTier 3清单方法学提供了可用的多气候带普适性过程模型工具。相较于较低层级的排放因子法清单方法学,基于自主模型CNMM-DNDC的Tier 3方法能够显式描述施肥、降雨、灌溉、温度和土壤水分等因素共同造成的排放动态,同时把NH3、NOx和N2O置于统一碳氮磷水循环全耦合框架下进行同步模拟,能更好地识别三种含氮气体之间的排放时空关联。该论文指出,相比以往中国国家尺度模型模拟研究常用的0.5°或约50 km空间分辨率和日时间分辨率,本研究的30角秒和3小时分辨率实现了大幅度提升。这一过程模型模拟能力对于区域或国家的减污降碳协同治理具有重要意义。NH3和NOx分别与颗粒物和臭氧污染密切相关,N2O则具有长期气候效应。该模型能够同步评价农业生产管理措施对三种气体排放的影响,因而可以回答单目标模型生成的单一气体排放清单难以回答的问题,如一种减排措施在降低某气体排放的同时,是否会增加另一种或几种含氮气体的排放,或如何实现空气质量改善与温室气体减排之间的协同优化等。因此,CNMM-DNDC模型在本研究中的意义不仅是一个清单计算工具,更是连接农田氮循环机制、国家排放清单和种植业减污降碳协同调控政策效果评价的先进过程模拟平台。
局限与展望
本论文同时指出,基于过程模型的Tier 3动态清单发生的广泛推广应用仍受高质量驱动数据的限制。特别是在我国,种植制度复杂且空间破碎,非主要粮食作物、经济作物、果园、茶园和设施农业等高分辨率种植信息仍相对缺乏,未来需要进一步结合卫星遥感等手段完善国家尺度种植系统信息数据。另一方面,目前CNMM-DNDC尚未充分考虑植被冠层对土壤NOx向大气释放的削减作用。实际上,土壤释放的NO可在冠层内氧化成NO2并部分重新沉降到叶片表面。因此,后续工作种需要进一步发展冠层过程算法,提高NOx净排放模拟精度。未来还需要利用更大范围、更丰富生态系统和管理条件下的长期田间观测数据,对该模型进行持续验证和改进优化。总体而言,该研究验证了以CNMM-DNDC为代表的水文—生物地球化学过程模型作为IPCC Tier 3工具的可行性,实现了我国农田NH3、NOx和N2O国家尺度、高时空分辨率的同步动态核算,并展示了过程模型在空间化排放因子预测方面的独特优势。该成果为进一步完善我国农业活性氮排放清单、识别精准减排区域和关键时期,以及协同推进颗粒物和臭氧污染防治与农业温室气体减排提供了新的方法学和数据基础。
论文信息
Siqi Li, Wei Zhang, Shenghui Han, Yong Li, Chunyan Liu, Zhisheng Yao, Rui Wang, Kai Wang, Xiao Chen, Changke Wang, Xunhua Zheng. Inventorying national direct emissions of ammonia, nitrogen oxides and nitrous oxide from managed soils using process modelling-based Tier 3 methodology.Advances in Climate Change Research, 2026. DOI:10.1016/j.accre.2026.08.009。论文目前为 Article in Press,郑循华和韩圣慧为通讯作者。
