近日，我校化学化工学院绿色化学研究团队王键吉教授联合韩国蔚山国立科学技术研究院Jong-Beom Baek教授和吉林大学李忠平教授在国际化学顶级期刊Journal of the American Chemical Society（《美国化学会志》）发表了题为Electronic Trap-State Engineered Covalent Organic Frameworks for Programmable Selectivity of Photocatalytic Molecular Oxygen Activation的研究论文。化学化工学院青年教师仇记宽为论文第一作者，赵玉灵教授、李忠平教授、Baek教授和王键吉教授为共同通讯作者，河南师范大学为第一作者单位。
该研究针对光催化过程中活性氧物种（ROS）难以选择性调控的关键科学问题，提出了电子陷阱工程新策略，通过调控框架中羰基的密度及键连接互变异构行为，构建了一系列拓扑结构相同但陷阱能级可调变的共价有机框架（COF）材料，实现了对光生载流子行为及ROS生成路径的精准调控。研究发现，浅陷阱结构有利于促进电荷分离与迁移，从而驱动连续氧化还原过程生成单线态氧（1O2）；而深陷阱则能够稳定电子、抑制进一步氧化过程，实现对超氧自由基（O2•⁻）的选择性积累；过深陷阱则会导致电荷复合的增强，从而降低整体催化活性。基于该机制构建的催化体系在多类光驱动氧化过程中展现出显著选择性，可按需调控不同活性氧物种的生成路径，并以分子氧为绿色氧化剂、光能为清洁能源，在温和条件下实现高效转化，在绿色有机合成与太阳能利用等方面展现出优异性能。
该成果是我校在绿色催化与活性氧调控研究领域取得的又一重要进展，为从分子水平上调控光生载流子动力学和活性氧生成路径以及下一代光催化剂的创新提出了新的概念和设计原理。该研究得到河南省优秀青年科学基金、河南省自然科学基金重点项目等项目的支持。
论文链接：https://doi.org/10.1021/jacs.6c06033
（化学化工学院 李彬 王曼曼）