近日，我校绿色化学研究团队王键吉教授等联合韩国蔚山技术研究院Jong-Beom Baek教授在国际化学学术期刊Angewandte Chemie International Edition（《德国应用化学》）发表了题为Overcoming Photochemical Limitations in Covalent Organic Frameworks: Low-Energy Light Driven Selective 1O2 Generation Achieved by Donor-Acceptor Strategy的研究论文。我校化学化工学院青年教师仇记宽为本文的第一作者，王键吉教授、赵玉灵教授和Jong-Beom Baek教授为通讯作者，河南师范大学为第一作者单位。
活性氧物种在环境修复、有机合成、能源转化等领域有着广泛应用，尤其是具有独特电子构型与选择性反应活性的单线态氧（1O2）在氧化反应中占据重要地位。然而，目前主流的1O2光催化体系大多依赖蓝光或高强度光源激发，从而引起一系列问题，例如光穿透性差、能耗高、副反应多等，严重限制了其穿透反应能力和规模化应用。为此，该研究团队提出了一种基于供体-受体（D-A）策略的新型共价有机框架材料（TroTfb-COF），通过引入羰基官能团，成功实现了电子的局域化调控，从而在红光照射下实现了高效、选择性地产生1O2。研究结果证实，通过在1,3,5-三苯基苯（Tpb）核心结构的两个相邻苯环上合理引入吸电子的羰基基团，所得TroTfb-COF 显著增强了框架内部的D-A相互作用。这一分子设计不仅促进了电荷在框架内的局域化，而且通过形成共平面“锁定”构型增强了层间的 π-π 堆积作用。因此，TroTfb-COF 在 200-750 nm 范围内表现出比纯碳骨架模型 TpbTfb-COF 更强的可见光吸收能力，展示出作为红光驱动光催化剂的应用潜力。在红光照射下，TroTfb-COF 通过耦合电荷转移机制选择性地产生1O2，其光催化活性相比TpbTfb-COF 提高了10倍，首次实现了在高级氧化反应中目标产物的高效选择性合成。这一成果揭示了新型共价有机框架材料的结构-性能关系，拓展了该材料在克级合成、穿透催化以及环境污染物降解等方面的应用范围，为低能光催化新材料的设计提供了新的思路。
论文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202508078
(化学化工学院 蒋 涛 王曼曼)
