​光催化CO₂还原制备合成气研究方面我校取得新进展

发布时间:2025-10-10浏览次数:323

 

 近日,我校绿色化学研究团队在国际化学期刊Angewandte Chemie International Edition(《德国应用化学》)发表题为Tailoring Co Coordination Mode in COF Nanosheets for Efficient Solar-driven Reduction of Non-neat CO into Syngas的研究论文。我校博士研究生邓云静为本文第一作者,王键吉教授、王慧勇教授为共同通讯作者,河南师范大学为第一作者单位

合成气是连接上游资源(如天然气、石油和煤炭)与下游产品(如合成氨、甲醇、乙酸、乙烯和丙烯)的重要枢纽,只需调节合成气组分的比例,即可生产多种工业化学品。利用光催化技术将温室气体CO转化为合成气,是CO转化为高值化学品中最有可能实现工业化的前瞻技术,也是实现国家“双碳”目标,解决能源与环境双重挑战的理想路径之一。团队基于合成气制备过程中光催化活性低、选择性差、产物调控难等关键问题,创造性地设计了一种含有“开放式不对称三齿配位”结构的Co-COOH-COF纳米片催化剂,并用于光催化CO制备合成气。其中Co17.7-COOH-COF 纳米片在可见光下由CO制备合成气的产率高达151.1 mmol g¹h¹;当使用40 vol%的稀释CO作为原料时,产率不降反升,达到180.5 mmol g¹h¹。即使在天然太阳光照射下,40 vol% CO的产率仍有116.0 mmol g¹h¹,展示了潜在的实用价值。同时,通过简单调节CO的浓度和溶剂组成,合成气中CO/H的摩尔比可以在4:1到1:21的大范围内连续可调,满足不同下游化工产品制造的需求。原位谱学技术和理论计算研究表明,此配位结构中的羧基氧原子可通过氢键作用活化配位水分子的氢原子,有效促进水分子的吸附与解离,同时降低*COOH中间体的生成能垒,从而显著加速合成气生成的动力学。

成果是我校在CO光催化还原制取合成气研究领域取得的又一重要进展,成功解决了低浓度CO高效转化和产物组成调控难题,为实现工业废气中CO资源化利用和低碳绿色经济提供了新策略。该研究得到国家自然科学基金重点项目、科技部重点研发计划等项目资助。

论文链接:https://doi.org/10.1002/anie.202505882

化学化工学院 蒋 涛 王曼曼